Chemical and Biomolecular Engineering - Research Publications
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ItemCrosslinked Polypeptide Films via RAFT-Mediated Continuous Assembly of Polymers(WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2022-02-21)Polypeptide coatings are a cornerstone in the field of surface modification due to their widespread biological potential. As their properties are dictated by their structural features, subsequent control thereof using unique fabrication strategies is important. Herein, we report a facile method of precisely creating densely crosslinked polypeptide films with unusually high random coil content through continuous assembly polymerization via reversible addition-fragmentation chain transfer (CAP-RAFT). CAP-RAFT was fundamentally investigated using methacrylated poly-l-lysine (PLLMA) and methacrylated poly-l-glutamic acid (PLGMA). Careful technique refinement resulted in films up to 36.1±1.1 nm thick which could be increased to 94.9±8.2 nm after using this strategy multiple times. PLLMA and PLGMA films were found to have 30-50 % random coil conformations. Degradation by enzymes present during wound healing reveals potential for applications in drug delivery and tissue engineering.
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ItemVernetzte Polypeptide durch RAFT‐vermittelte Polymerisation zum kontinuierlichen Aufbau von Polymerfilmen(Wiley, 2022-02-21)Abstract Polypeptidbeschichtungen spielen aufgrund ihres großen biologischen Potentials eine wichtige Rolle in der Oberflächenmodifizierung von Materialien. Da ihre Eigenschaften durch ihren strukturellen Aufbau mitbestimmt werden, ist eine Kontrolle der Struktur durch entsprechende Herstellungsstrategien notwendig. In diesem Artikel berichten wir über eine einfache Methode zur präzisen Herstellung von dicht vernetzten Polypeptidfilmen mit ungewöhnlich hoher β‐Faltblatt – und Zufallsknäuel Konformation durch eine kontinuierliche Assemblierungspolymerisation (CAP, continuous assembly polymerization) mittels reversibler Addtitions‐Fragmentierungs‐Kettenübertragungspolymerisation (RAFT Polymerisation, reversible‐addition‐fragmentation chain‐transfer polymerization), kurz CAP‐RAFT. CAP‐RAFT wurde bereits grundlegend mit methacryliertem Poly‐l‐Lysin (PLLMA) und methacrylierter Poly‐l‐Glutaminsäure (PLGMA) untersucht. Eine sorgfältige Anpassung der Methode führte hier zu Filmen mit einer Schichtdicke von bis zu 36.1±1.1 nm, die durch mehrfache Anwendung dieser Strategie auf 94.9±8.2 nm erhöht werden konnte. PLLMA‐ und PLGMA‐Filme wiesen überraschenderweise bis zu 30–50 % Zufallsknäuel Konformation auf. Durch den enzymatischen Abbau mit einem Protease‐Mix, der Proteasen im Wundheilungsmileu repräsentiert, konnte das Potential diesen Strukturen für Anwendungen im Wirkstofftransport und in der Gewebezüchtung gezeigt werden.